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该PAMPSA传感器的传感机理基于磺酸根官能团与不同pH下带电离子物种之间的相互作用,如图1所示。在高湿度条件下,NH₃和CO₂等极性气体溶解在水中,分别形成铵离子、碳酸氢根离子和碳酸根离子等带电离子。解离离子的浓度影响该传感器的电响应。

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图1 PAMPSA传感器的传感机理示意图

在高湿度环境中(例如,人类呼出的气体),由于PAMPSA具有吸湿性,因此它容易吸收水分。当NH₃进入PAMPSA传感器的直接环境并与传感器系统中的湿气接触时,气体会解离形成NH₄⁺离子,这些离子会通过静电作用与传感器表面PAMPSA的SO₃⁻相互作用,而其余离子会在聚合物链周围形成簇,如图1A所示。图1B和1C分别显示了PAMPSA溶液暴露于加湿NH₃和CO₂气体后pH值的变化。

研究人员评估了PAMPSA传感器在各种浓度的加湿CO₂气体(10³–10⁶ ppm/1–100% CO₂)下的性能,如图2所示。这种对CO₂的低敏感性对于设计实时气体传感器具有重要价值,该传感器可在CO₂存在的情况下选择性地检测氨气,用于呼气分析等应用。在这种情况下,无需对呼吸样本进行预处理,传感器可以实时分析呼出的气体。

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图2 PAMPSA传感器在各种浓度的加湿CO₂气体(10³–10⁶ ppm/1–100% CO₂)下的性能评估

为了验证PAMPSA气体传感器在各种条件下准确检测氨浓度的可行性,研究人员选择了使用该传感器进行呼气测试的场景。他们测量了PAMPSA传感器对加湿NH₃气体的响应、其响应时间、长期稳定性以及不同条件下的选择性,如图3所示。

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图3 PAMPSA传感器对NH₃气体的性能评估

研究人员进行了统计分析(ANOVA)以评估不同的测试条件是否会影响传感器的整体性能。由于p >0.05,平均值的差异不具有统计学意义(ns),这表明外部测试条件,如干扰气体、高湿度和温度变化,并没有影响传感器的性能。

为了减少偏差并验证传感器对氨气的响应,研究人员进行了随机对照试验(盲测),如图4所示。他们评估了PAMPSA传感器准确预测未知介质中NH₃气体的能力。图4A和4C显示电阻下降,表明这些溶液中存在NH₃。基于传感器对CO₂气体的低敏感性,可以解释为溶液2和4中含有CO₂气体(分别为图4B和4D),而溶液5中不存在气体介质(图4E)。这些结果与实际溶液配方的对比(图4F)表明,本研究设计的PAMPSA传感器可用于准确测量NH₃浓度。

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图4 PAMPSA传感器对不同溶液的盲测

研究人员将PAMPSA传感器集成到口罩中,然后安装在人脸模型上,以验证其在无创医疗诊断应用中的潜力。如图5所示,当NH₃气体进入传感器的直接环境时,传感器的电阻瞬间下降,图中以黄色突出显示。气体循环在N₂/CO₂和N₂/CO₂/NH₃之间交替进行,这些交替气体循环重复了6次,以演示传感器在存在和不存在NH₃气体时的响应和恢复情况。该演示展示了传感器通过呼吸分析实时、无创检测氨气的能力。

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图5 通过模拟呼吸测试评估传感器的响应

综上所述,本研究开发了一种基于聚合物的化学电阻式传感器,该传感器通过PAMPSA的磺酸基团与铵离子之间的相互作用来检测NH₃气体。所开发的PAMPSA传感器对各种NH₃浓度(0.03–1000 ppm)表现出高灵敏度,并且在不同干扰气体(例如N₂和CO₂)存在的情况下表现出相似的响应。该PAMPSA传感器对NH₃气体的选择性不受干扰气体、高湿度和温度变化等外部测试条件的影响。在随机对照试验中,盲测成功地证明了传感器检测NH₃气体的能力。最后,呼吸分析测试表明,该PAMPSA传感器可集成到口罩中进行实时NH₃气体检测,这代表了通过呼吸分析进行无创医疗诊断的潜力。该器件的实用性还可以通过使系统无线化来进一步提高,这将使患者检测更容易,并将改善终端用户的数据分析。







审核编辑:刘清

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